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【引言】

高效清潔的能源生產(chǎn)是當(dāng)前最大的挑戰(zhàn)之一。能源回收可以而且應(yīng)該在這方面發(fā)揮重要作用。分布式高質(zhì)量中溫源（即400℃以上）產(chǎn)生的余熱是一種寶貴的資源，應(yīng)該加以回收。熱電發(fā)電機(jī)（TEG）將廢熱轉(zhuǎn)化為有用的電能，對(duì)這一點(diǎn)至關(guān)重要。TEG有許多優(yōu)點(diǎn)：它們操作簡單，安靜，健壯，具有可擴(kuò)展的體系結(jié)構(gòu)。然而，目前的材料效率低下，因此三甘醇還不具有成本效益。TEG利用Seebeck效應(yīng)將溫度梯度轉(zhuǎn)換為電壓，同時(shí)使用p型和n型半導(dǎo)體串聯(lián)和并聯(lián)熱連接。

【成果介紹】

SnSe是一種具有吸引力的熱電材料，具有高的正Seebeck系數(shù)。在這里，我們描述了通過直接電弧熔煉技術(shù)制備的Sn_1–xSb_xSe金屬間化合物合金的合成、結(jié)構(gòu)、顯微和熱電特性。合成了Sb摻雜的硒化錫納米顆粒。中子衍射研究表明，Sb位于Sn亞晶格中，濃度高達(dá)30%，并產(chǎn)生大量Sn空位，而層間距的增加有利于納米結(jié)構(gòu)的形成。這種材料是納米結(jié)構(gòu)，既有平面外的納米尺度層，也有平面內(nèi)的納米尺度層∼這些層的5 nm起伏。這種納米結(jié)構(gòu)，加上Sn空位數(shù)量的增加，使得熱電材料的熱導(dǎo)率降低。根據(jù)高分辨透射電子顯微鏡觀察到的納米結(jié)構(gòu)，從低溫、熱導(dǎo)率和比熱的角度估計(jì)聲子平均自由程約為2nm。SnSe的熱導(dǎo)率通過三種獨(dú)立的技術(shù)進(jìn)行表征，以確保室溫下的Sn_0.8Sb_0.2Seκ∼ 0.6W /mK。使用Linseis LFA 1000儀器測量了x=0.2合金在300K≤ T≤ 800 K溫度范圍內(nèi)的熱擴(kuò)散率（α）。新制備的摻銻化合物表現(xiàn)出電荷載流子類型的突然變化，導(dǎo)致較大的負(fù)Seebeck系數(shù)，盡管電弧熔融合成的顆粒對(duì)于熱電應(yīng)用仍然具有太大的電阻。冷壓球團(tuán)在室溫下演變?yōu)閜型，但在500K左右可重復(fù)地轉(zhuǎn)變?yōu)閚型，電導(dǎo)率和觀察到的最大優(yōu)值ZT增加∼ 908 K時(shí)為0.3。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1：（a） 生長態(tài)Sn_0.8Sb_0.2Se，空間群Pnma中Rietveld細(xì)化的XRD圖譜。觀察到強(qiáng)烈的擇優(yōu)取向，增強(qiáng)了[h00]反射。插圖顯示了所有Sn_1–xSb_xSe（x=0.1、0.2、0.3、0.4）化合物的XRD圖譜(b） Sn_0.8Sb_0.2Se在室溫下的中子粉末衍射（NPD）剖面的觀測（十字）、計(jì)算（實(shí)線）和差異（底部）。

圖2：隨著摻雜濃度（x=0.1，0.2，0.3，0.4）的變化，生長態(tài)Sn_1–xSb_xSe的晶胞參數(shù)演變(a） a參數(shù)，（b）b參數(shù)，（c）c參數(shù)，（d）單位細(xì)胞體積。

圖3：含95%概率位移橢球的Sn_0.8Sb_0.2Se晶體結(jié)構(gòu)。

圖4：生長態(tài)Sn_0.8Sb_0.2Se的SEM圖像，顯示由血小板（垂直于[100]方向）組成的納米結(jié)構(gòu)，放大倍數(shù)為（a）×16 000和（b）×10 000，顯示典型的血小板厚度在10和40 nm之間。

圖5：（a）Sn_0.8Sb_0.2Se的熱導(dǎo)率，通過PPMS中的四探針絕熱TTO技術(shù)、3ω-技術(shù)和熱擴(kuò)散率（激光閃光）測量，以及（b）僅通過TTO PPMS技術(shù)測量Sn_1–xSb_xSe（x=0，0.1，0.2，0.3，0.4）的熱導(dǎo)率，誤差條（未顯示）與面板（a）的誤差條相似。

圖6：Sn_0.8Sb_0.2Se（a）兩個(gè)樣品的Seebeck系數(shù)與溫度的關(guān)系，測量了幾次（b）電導(dǎo)率，（c）功率因數(shù)，和（d）優(yōu)值。

【結(jié)論】

采用簡單的方法制備了一系列Sn_1–xSb_xSe金屬間化合物，得到了高納米結(jié)構(gòu)的樣品。中子衍射研究揭示了組成晶體結(jié)構(gòu)的層內(nèi)共價(jià)性增加（垂直于晶體學(xué)軸），而層間距離增加，有利于摻銻材料的納米結(jié)構(gòu)。大量擴(kuò)展晶界的存在對(duì)熱輸運(yùn)和電子輸運(yùn)有兩個(gè)主要影響。系列中的所有成員都觀察到了較大的電阻率值，這對(duì)熱電性能是不利的。另一方面，熱導(dǎo)率極低，遠(yuǎn)低于文獻(xiàn)報(bào)道的SnSe值。此外，Sb摻雜顯著影響了原始樣品中由正空穴演化而來的載流子的符號(hào)，達(dá)到了668μvK⁻¹在380 K時(shí)，對(duì)整個(gè)系列中的電子載流子，在370 K， x=0.1時(shí)達(dá)到−306μvK⁻¹。從頭算計(jì)算表明，Sb摻雜會(huì)導(dǎo)致Sn的缺乏，從而預(yù)測了這種行為。Sn空位處的電荷俘獲降低了Sb摻雜改變電子性質(zhì)的效率。然而，它可能有助于減少晶格熱導(dǎo)率淬滅光學(xué)聲子對(duì)點(diǎn)缺陷散射，指向一個(gè)PGEC。n型SnSe摻雜材料的描述是重要的，因?yàn)門EGs的實(shí)現(xiàn)需要兩種類型的載流子并聯(lián)的材料耦合。

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